- 탄소중립 100대 핵심기술로서, 반응 중 이산화탄소 부산물 없이 기존 대비 반응 온도 300℃ 낮춤 - 인공지능을 통해 촉매/반응기 개선 후, 메탄→에틸렌 전환 0.15kg/day 규모로 1,000시간 실증 완료 □ 탄소중립녹색성장위원회에서 발표한 한국형 탄소중립 100대 핵심기술 중 ‘메탄 고부가 전환 기술’과 관련하여, 국내 연구진이 기존 기술을 개선해 에너지 사용을 낮추고 상용화 가능성이 보이는 결과를 발표했다.

ㅇ 한국화학연구원(원장 이영국) 김용태·신정호 박사 연구팀은 최근 2개의 연구 논문을 통해 메탄을 열분해하여 수소와 고부가 화학원료인 에틸렌, 방향족 화합물 등으로 직접 전환하는 기술을 선보였다.   

ㅇ 해당 ‘비산화 메탄 직접 전환 기술’은 중국이 2014년 사이언스 지에 논문을 발표한 이후 선도하고 있는 분야이다. 김용태 박사 연구팀은 2019년 1,000℃ 이상에서 작동하는 관련 메커니즘을 중국에 이어 처음으로 밝혀낸 바 있다. 이번에는 인공지능을 활용한 기존 촉매 및 반응기의 개선을 통해, 반응온도를 낮출 수 있는 결과를 얻었다.  

ㅇ 이 기술은 강력한 온실가스이면서 저렴한 메탄을 활용해, ▲청정 에너지인 수소와 고부가 화학 원료인 에틸렌을 병행 생산할 수 있고 ▲탄화수소 생성물로 벤젠·나프탈렌 같은 방향족 화합물도 필요에 따라 유동적으로 생산할 수 있다.  

ㅇ 2019년에 비해 30% 낮은 온도와 부피로도 가능해 수소경제와 석유화학 산업의 경제성 개선이 기대되고, 실증 연구 후 양산 가능성이 전망된다. □ 메탄은 석유화학공정과 셰일가스에서 대량으로 나오는 가스로, 대부분 난방·발전용으로 사용되며 이산화탄소를 배출한다. 그동안 연구자들은 저렴한 메탄을 에틸렌 등 비싼 화학원료로 전환하기 위해 노력해왔다. 

 ㅇ 메탄 전환 기술은 합성가스를 만드는 중간 단계를 거쳐 고부가 원료를 뽑아내는 간접 전환 기술과 중간 단계 없이 직접 전환하는 기술로 나뉜다. 그 중 간접 전환 기술은 공정이 복잡해 효율이 떨어진다.   

ㅇ 한편 직접 전환 기술은 전환 과정에서 나오는 메틸 라디칼(CH3·)로 인해 코크스(탄소 찌꺼기)가 많이 발생한다. 여기에 산소를 반응시켜 찌꺼기를 없애는 산화 직접 전환 기술도 있으나 이 과정에서 이산화탄소가 발생하는 문제도 있고 효율 역시 낮다.  

ㅇ 현재 가장 관심 높은 기술은 중국에서 개발한 비산화 메탄 직접 전환 기술이다. 메탄을 직접 전환할 때 메틸 라디칼을 특정한 촉매로 제어해, 찌꺼기를 줄이는 어려운 기술이다. 김용태 박사팀은 2019년에 중국에 이어 이 기술을 개발해, 1% 미만의 찌꺼기만 남기고 전환한 바 있다. □ 연구팀은 2019년의 결과를 개선하여 기존 세계 최고 기술보다 300℃ 낮은 700℃ 온도에서 작동하는 기술을 개발했다. 또한 기존보다 적은 촉매로 반응기의 부피도 30% 이상 줄이며, 에너지 효율화를 이뤄냈다. 그동안 다른 연구기관에서 전체 공정 중 촉매 개선에 집중했던 반면, 이번 연구는 인공지능으로 전체적인 최적화를 예측해, 반응기 구조까지 변경함으로써 상용화 연구에 적합한 점이 특징이다.

ㅇ 이 결과를 얻는 과정에는 인공지능이 활용되었다. 연구팀은 우선 600건 이상의 실험 결과를 바탕으로 벤치(bench) 규모 실험에 필요한 반응물, 생성물 조성 및 운전 조건 등 인자를 도출했다. 그리고 메타 휴리스틱스* 방식의 머신러닝을 활용해 인자를 계속 변화시키며 최고의 반응 성능을 확보할 수 있는 반응기 설계 방법을 예측했다.  * 메타 휴리스틱스 : 최적화 문제 해결을 위한 AI 알고리즘  

ㅇ 이 결과 촉매 표면에서 수소 라디칼(H·)을 제공하는 다양한 물질들이 메탄 분해 성능 향상에 중요한 인자임을 찾아냈다. 수소 라디칼은 전자 한 개를 가진 매우 반응성이 높은 화학종으로, 잘 변하지 않는 메탄(CH4)의 강한 C-H 결합을 끊고 분해하는데 도움을 줘 중요하다. 하지만 수소 라디칼은 반응성이 너무 좋아 현실 세계에서는 매우 짧은 시간 동안만 존재하므로 어떤 조건에서 많이 나오는지 분석적으로 측정하기 힘든데, 연구팀이 머신러닝을 통해 최적 조건을 찾은 것이다. 이를 활용하면 저온에서도 반응을 유도하고 효율도 높일 수 있음을 확인했고, 올해 2월 1일 관련 분야 주요 저널에 연구 결과를 발표했다.

  ㅇ 여기서 나아가 올해 3월 1일 추가로 발표한 논문에서는 촉매와 메탄 열분해가 동일 온도에서 적용되는 기존 기술을 벗어나, 촉매 반응과 메탄 열분해 두 가지 반응이 각각 다른 온도에서 일어나도록 설계했다. 머신러닝에서 찾아낸 두 반응이 시너지 효과를 일으키는 수소 라디칼의 최적 농도를 촉매에서 동일하게 제공할 수 있도록 반응기의 구조적 개선을 함으로써 가동 온도를 300℃ 낮췄다.  

ㅇ 최종적으로 연구팀은 반응 온도를 낮출 수 있는 최적의 반응기 구조 설계와 촉매 개선을 통해, 이산화탄소 부산물이 없는 비 산화 메탄 직접 전환을 하되, 탄소 찌꺼기는 덜 생기고 메탄이 C-H 구조로 분리되는 것은 촉진시켜 다양한 고부가 화합물로 변하는 효율을 높였다. 해당 성과는 에틸렌 생산 0.15 ㎏/day 규모로 1천 시간 동안 검증했으며 국내 석유화학업체의 부생 메탄으로 검증도 완료하였다.  □ [그림 1] 메탄을 이산화탄소 부산물 없이 직접 고부가 화학원료인 에틸렌, 방향족 화합물 등으로 전환하는 화학공정 기술 (인공지능 활용 개선점 도출)  

ㅇ 연구팀의 공정 경제성 분석에 따르면 저온에서 에틸렌의 수율을 30% 로 높이고, 생산되는 수소의 순도를 96% 이상으로 높인다면, 기존 에틸렌 가격보다 최대 2배 높은 경제성을 갖을 수 있음을 확인하였다. □ 연구팀은 앞으로도 인공지능을 활용한 촉매·반응기 개선을 추진할 예정이며, 현재 후속연구로서 기존의 화석연료 가열 반응기가 아닌 신재생에너지 기반의 전기로 반응기(Resistive electrified reactor)로 전환하여 탄소배출을 더 많이 줄이는 연구도 수행 중이다.   

ㅇ 후속연구는 2030년까지 에틸렌 생산량 100㎏/day의 파일롯 규모에서 1,000시간 동안 운전하는 목표로 수행 중이며, 이후 관련 산업계에 기술이전 및 우리나라의 핵심기술 선점에 기여할 것으로 전망된다. 특히 상용 반응기 대비 신재생 전기를 사용하는 전기화 반응기는 반응기 크기를 최대 100배 줄일 수 있을 뿐만 아니라 에너지 효율도 67% 향상시킬 수 있어 탄소중립에서 큰 역할을 할 것으로 기대된다.  

ㅇ 화학연 이영국 원장은 “기존의 산화제를 이용한 직접 전환 기술에 비해 경제성을 높일 수 있어, 고부가 석유 화학원료 생산 및 수소 생산 분야 핵심 기술의 근간이 될 것이라고 생각한다.”라고 말했다. □ 이번 2개의 논문은 각각 화학 공정 과학기술 분야 최고 국제학술지인 ‘케미칼 엔지니어링 저널(Chemical Engineering Journal(IF : 15.1))’ 2024년 2월호와 ‘퓨얼 프로세싱 테크놀로지(Fuel Processing Technology(IF : 7.5))’ 2024년 3월호에 게재됐다.  

ㅇ 또한 이번 연구는 한국화학연구원 기본사업, 과학기술정보통신부 C1리파이너리 사업, 산업통상자원부 가상공학플랫폼 구축 사업의 지원을 받아 수행됐다.